观测简介

EXACT是由北京大学环境科学与工程学院牵头组织的大气自由基化学综合立体观测实验计划。计划围绕大气氧化性的定量表征和有效调控这一关键科学问题开展系统研究，以O₃和PM_2.5问题最为突出的京津冀及周边地区为主要研究对象，在2024年-2025年，选择典型下垫面针对冬季重霾污染，夏季臭氧污染及春秋季双高污染问题开展四季大气自由基及前体物的精细化闭环外场观测。通过集成地面观测、塔基和高山边界层垂直观测、飞机航测等观测手段，结合跨时空尺度的实验室反应动力学模拟和数值模式模拟研究，并融合盒子模型、区域空气质量模型、全球化学模型等模式模拟工具，在分子水平上厘清昼夜大气自由基的来源与转化机制，量化我国重点区域大气氧化性的构成、强度和关键来源，揭示对流层大气氧化性和大气自净能力的演变规律和驱动机制，提出以大气氧化性调控和自净能力提升为核心的二次污染与气候变化协同应对的化学原理。

研究背景

“大气十条”实施以来，我国实现了PM_2.5污染快速改善，但O₃污染不降反升，尚未进入有效管控轨道。O₃污染防治是国际性难题，至今仍是欧美地区空气质量改善的重点。与此同时，CH₄等温室气体持续升高，加速了全球气候变暖，开展O₃、PM_2.5和CH₄等短寿命温室气体协同防控是国家中长期重大战略需求。大气自由基决定了对流层O₃和PM_2.5的产生和CH₄等的去除，开展以大气自由基化学为科学内涵的大气氧化性和自净能力研究是实现减污降碳协同的关键理论基础。然而，当前大气自由基化学研究主要存在诸多方面的不足：1）自由基化学研究依赖于大气自由基的直接准确测量，受制于测量手段匮乏，目前研究大多关注单一自由基物种，缺乏针对全谱系大气自由基化学研究的闭环观测和闭合研究，难以捕捉相互耦合的自由基全链条反应过程；2）当前观测研究主要集中在光化学较强的夏季和地面，缺乏针对污染地区不同季节、不同下垫面、不同高度关键自由基化学机制和主控因素的系统研究，难以支撑不同季节和边界层尺度大气自由基化学的综合研究；3）现有大气化学反应机理主要是欧美国家基于清洁大气环境研发建立，但该机制难以精准描述超大城市地区复杂大气自由基化学过程，目前缺乏分子水平上不同RO₂自由基来源转化机制的闭合研究；4）当前研究还缺少区域-城市尺度和长时间趋势相关的大气氧化性模型研究，及其与大气自净能力的协同考虑。因此，亟待在我国重点区域开展大气氧化性演变规律和大气自净能力驱动机制的系统研究，为我国O₃、PM_2.5和CH₄等温室气体协同防控提供关键科学支撑。

科学目标

1.构建全球最全的大气自由基观测数据集；

2.识别大气自由基关键化学过程，建立全球普适性的大气化学机制，提升模型模拟准确度；

3.评估全球大气自净能力的演变趋势，精准预测CH₄、HFCs等温室气体浓度变化；

4.识别区域大气氧化性主控因子，提出支撑区域空气质量改善的大气氧化性调控原理。

研究内容

1.全谱系大气自由基测量仪器比对实验

基于团队自主研发的OH、HO₂、RO₂、NO₃和Cl自由基及其关键前体物等核心测量系统，针对实现大气自由基闭环观测的研究要求，系统优化仪器性能，包括时间分辨率、检测限和测量误差等。基于外场观测和室外烟雾箱实验，开展典型气团条件下多种大气自由基和活性前体物测量仪器交叉比对实验，实施测量数据严格质控，保证多站点同步观测时仪器响应的一致性和准确性。

2.大气自由基来源、循环和摄取机制的闭合研究

针对区域尺度上大气氧化性低估和大气重污染过程中自由基来源缺失等问题，基于自由基全链条闭合的研究思路，搭建以OH、HO₂、RO₂、NO₃和Cl自由基测量为核心的，包含自由基来源、循环、摄取全过程的自由基闭环观测平台。以京津冀重点区域为研究对象，选择城市-区域-背景三种环境类型的观测站点，在春夏秋冬四季开展12次大气自由基闭环外场观测实验，获取每次观测连续一个月以上的自由基及关键前体物浓度的高质量观测数据集；开展大气OH、HO₂、RO₂、NO₃、Cl自由基及活性前体物的全链条闭合研究，检验和发展国际上最新的自由基化学反应机制；在分子水平上准确定量近地面昼夜大气自由基的来源、循环与摄取机制，识别不同季节典型污染过程中的关键自由基反应过程与主控因素。

3.立体走航观测车观测实验

在大气自由基闭环外场观测实验期间，选取典型的PM_2.5和O₃污染过程，开展三个观测站点间的走航观测车观测实验，对温度、湿度、风速、气压、痕量气体浓度等参数进行实时测量，精准动态追踪大气污染过程，为污染成因解析提供关键数据和技术支撑。

4.边界层大气自由基的关键来源与转化机制

针对大气边界层内自由基收支过程在垂直方向上的闭合观测难题，构建基于高塔、高山、浮空器、地基遥感等多手段协同的大气氧化性垂直观测技术体系，并立足于城市和乡村下垫面在夏冬等典型季节开展涵盖大气自由基、气象要素和化学组分的垂直观测实验；系统表征边界层内自由基及其关键前体物等参数的垂直分布特征，厘清日间和夜间OH、HO₂、RO₂、NO₃、Cl自由基及其关键前体物收支过程的垂直变化规律，构建大气氧化性垂直分布结构的参数化方案；开发针对自由基梯度观测数据的模式模拟研究新方法，定量解析并识别不同大气稳定度条件下各层结的大气自由基生消关键过程，厘清昼夜自由基化学在垂直尺度上的耦合机制，评估大气氧化性对边界层内臭氧和硝酸盐等二次污染物生成的贡献及主控因素。

5.开展全国大气氧化性的示范性超站观测，定量表征典型城市群的大气氧化性和大气自净能力

针对夏季全国大范围的臭氧污染成因和来源定量分析，基于团队在京津冀、长三角、珠三角和成渝地区长期运行的超级观测站（如北京大学、上海环科院、合肥物质院、北大深研院、中山大学和成都环科院等超站），开展以大气自由基闭环测量为核心的全国大气氧化性示范性超站观测。在示范观测基础上，组建全国大气氧化性观测模拟平台和数据中心，推动实现大气氧化性的业务化观测。系统提炼OH、HO₂、RO₂、NO₃、Cl自由基的时空演变规律，比较不同站点、不同季节下自由基浓度变化的异同之处。提取不同时间尺度（分钟-小时-昼夜-污染过程-季节）下影响自由基浓度变化的主控因子。基于自由基同步观测结果，系统定量我国典型城市群大气氧化性的构成、来源、主控因子和大气自净能力的驱动因素。

6.大气氧化性和自净能力演变的模型量化

集成外场观测、动力学实验和卫星反演结果，构建定量解析大气氧化性的空气质量模型；开展大气氧化性和自净能力的主要构成、变化趋势与驱动因素的量化研究，定量不同时空条件下OH、HO₂、RO₂、NO₃、Cl自由基驱动的氧化贡献；利用基于观测的模型推算大气自由基浓度，研究自由基的长期演化态势和季节分布特征；基于国内外多源卫星遥感，自主研发影响大气氧化性的主要大气成分的反演数据集；厘清影响大气氧化性的主要大气成分时空变化规律；揭示我国重点区域大气氧化性和自净能力在不同污染过程中的主控因子。

发起人团队

EAXCT目前汇集了大气氧化性领域国内顶尖大学和中国科学院的优秀科学家，未来计划与领域内国际顶尖团队开展全球合作。

指导专家：张远航、刘文清、陈建民、王跃思、Steven Brown、Andreas Wahner、Dwayne Heard

核心成员：陆克定（负责人）、王炜罡、刘诚、袁斌、张霖、王红丽、谭照峰、Kajii、胡仁志、楼晟荣、王海潮、佟胜睿、赵卫雄、马雪飞、刘子锐、唐贵谦、谭羽俊、董华斌、陈仕意、郑军、卢骁、陈肖睿、冯淼、张成歆